Laserspektroskopie: Unterscheidung von einfachen und mehrfachen Lichtanregungen

Der Bau des ersten Lasers im Jahr 1960 leitete kommerzielle Anwendungen mit Licht ein, die aus unserem Alltag nicht mehr wegzu­denken sind. Gleichzeitig eröffnete diese Entwicklung das wissen­schaftliche Feld der Laser­spektro­skopie – einer Technik, die für die Analyse von Materialien und die Erforschung grund­legender physika­lischer Phänomene von zentraler Bedeutung ist. Trotz aller Erfolge kämpfen Forschungs­teams jedoch seit den 1970er Jahren mit dem Problem, dass ein Laser, der auf eine Probe strahlt, diese nicht nur einmal, sondern mehrmals pro Experiment anregen kann. In diesem Fall überlagern sich die Mess­ergebnisse der ein­maligen und der mehr­fachen Anregung und lassen sich in der Regel nicht vonein­ander trennen, was das Verständnis des Materials erschwert.

Um Abhilfe zu schaffen, wird die Laser­leistung in der Regel so weit reduziert, dass Mehrfach­anregungen weniger wahr­scheinlich sind als Einzel­anregungen. Sie lassen sich jedoch nicht vollständig vermeiden und können daher zu einer fehler­haften Inter­pretation der Daten führen. Selbst wenn die Mehrfach­anregungen selbst Gegenstand der Unter­suchung sind, ist es immer noch schwierig, zwischen zwei, drei, vier oder noch mehr Anregungen zu unter­scheiden.

Ein Team von Physikern und Physiko­chemikern der Uni Würzburg und der University of Ottawa hat dieses jahr­zehnte­alte Problem nun gelöst. Bei dem Experiment in der Gruppe von Tobias Brixner an der Uni Würzburg nutzten die Forscher die gängige Methode der transienten Absorption, um sehr schnelle Veränderungen in verschiedenen Materialien zu verfolgen, die in einem Millionstel einer Millionstel Sekunde auftreten.

Während die Standard­methode eine einzige Laserleistung verwendet, nutzten die Forscher mehrere verschiedene Leistungen und kombinierten die Daten nach einer neu abgeleiteten Formel. Auf diese Weise konnten sie die Effekte von einfacher bis sechs­facher Anregung systematisch trennen. „Vor nicht allzu langer Zeit hätte ich nicht gedacht, dass eine solche Unter­scheidung überhaupt möglich ist“, freut sich Brixner, „zumal mit einem so einfachen Verfahren, das jede spektro­skopische Forschungs­gruppe ohne großen Zusatz­aufwand umsetzen und anwenden kann.“

Die Herleitung des „Rezepts“ war jedoch alles andere als einfach und erforderte eine tief­greifende Analyse. Der Theoretiker und Kooperations­partner Jacob Krich von der Universität Ottawa erklärt: „Die Wechsel­wirkung von Licht und Materie ist so reich­haltig – und wir haben gezeigt, dass sich darin eine wunder­schöne Struktur verbirgt. Dass diese Methode für praktisch jede Probe, die man unter­suchen möchte, funktioniert, hat uns alle wirklich überrascht.“

Die neue Methode hat ein breites Spektrum an Anwendungs­möglich­keiten. Die Separation von Signalen aus Einzel- und Mehrfach­anregungen ist besonders nützlich bei großen Systemen mit dicht gepackten Licht­absorbern, wie natür­lichen photo­synthe­tischen Komplexen oder organischen Materialien. Für die Zukunft planen die Wissen­schaftler, die Methode zu erweitern und beispiels­weise den Energie­transport in neuartigen photo­volta­ischen Materialien zu erforschen.

JMU Würzburg / RK

Weitere Infos

• Originalveröffentlichung
  P. Malý et al.: Separating single- from multi-particle dynamics in nonlinear spectroscopy, Nature, online 27. März 2023; DOI: 10.1038/s41586-023-05846-7
• AG T. Brixner, Institut für physikalische und theoretische Chemie, Julius-Maximilians-Universität Würzburg
• School of Electrical Engineering and Computer Science, University of Ottawa, Kanada